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横山 立憲
Isotope News, (764), p.11 - 14, 2019/08
原子核崩壊による核種変化、または放射線による損傷を利用して岩石や化石試料の形成年代を測定する放射年代測定は、地球惑星科学の分野において、過去の自然事象を解明する際に広く用いられる。岩石・鉱物試料の中でも、炭酸塩鉱物の年代測定技術の開発は、近年急速に進みつつある。炭酸塩の年代測定は、例えば鍾乳石や蒸発岩及び鉱石の形成年代を知るために実施されてきたが、岩石の割れ目を充填するように存在する炭酸塩は、過去の地下水から沈殿して生成され、その年代情報は地下水流動経路の変遷の解読に繋がり、過去の断層運動の解明などにも大きく寄与すると期待される。炭酸塩が地下環境において、地下水から段階的に成長した場合、その内部には微細な累帯構造が形成されることがある。また、炭酸塩の起源となる水の微量元素組成が変化した場合、累帯間で微量元素組成に違いが生じうる。このような試料について分析を実施する場合に有効な局所分析手法の一つとして、レーザーアブレーション装置と誘導結合プラズマ質量分析装置を組み合わせたLA-ICP質量分析法がある。本稿では、LA-ICP質量分析法を用いた炭酸塩鉱物の年代測定技術の開発について紹介する。
横山 立憲; 國分 陽子; 村上 裕晃; 渡邊 隆広; 平田 岳史*; 坂田 周平*; 檀原 徹*; 岩野 英樹*; 丸山 誠史*; 宮崎 隆*; et al.
no journal, ,
硬岩の割れ目に充填鉱物として普遍的に存在する炭酸塩鉱物の年代学・地球化学研究により、過去の地下深部の地質環境を復元できると考えられる。一方で、炭酸塩鉱物の年代測定技術開発においては、国際的な標準試料が選定されておらず、その技術は充分に確立されていない。本研究では炭酸塩鉱物の高精度なU-Th-Pb年代測定技術開発を目指し、標準試料の選定を行った。産業技術総合研究所の地質調査総合センターがデータベース化し配布している数種類の炭酸塩試料を候補試料として選択した。湿式法によるICP質量分析により、JCp-1及びJCt-1には鉛同位体の不均質性が確認されたが、その不均質性は共に206-鉛ベースで1.2‰以下であり、LA-ICP-MSによる局所分析においては均質と見なせることが判明した。今後は2次元イメージング分析による空間的な均質性評価を実施すると共に、人工的な炭酸塩標準試料の作製を試みる。
横山 立憲; 國分 陽子; 三ツ口 丈裕; 村上 裕晃; 平田 岳史*; 坂田 周平*; 檀原 徹*; 岩野 英樹*; 丸山 誠史*; Chang, Q.*; et al.
no journal, ,
炭酸塩鉱物は岩盤中に普遍的に産出し、その年代学的情報は地質環境変遷を解読する上で有用な制約因子となる。このような鉱物試料の局所分析手法として、LA-ICP質量分析がある。この手法においては、質量分析装置の経時的なドリフトや、試料のマトリクスの違いに起因する元素分別効果を補正する必要があり、一般的には未知試料と標準試料を交互に測定する。一方、炭酸塩鉱物のLA-ICP質量分析で用いる標準試料の選定・開発は十分に進んでおらず、この手法を用いた年代測定において大きな障害となっている。本研究では、LA-ICP質量分析法による炭酸塩鉱物の局所領域年代測定に有用な標準試料を探求した。Becker et al. (2002)において、湿式法によりU-Pb年代測定が実施された蒸発岩Castile Formation中の方解石(CFC試料)について、LA-ICP質量分析法によるU-Pb同位体分析を実施した結果、CFC試料はU-Pb年代測定を行う上で適度なU及びPb濃度を有しており、さらにU/Pb比の均一性が比較的高いことが判明した。また、Pb同位体比の測定については、標準ガラスを標準試料として用いた場合でも、安定した測定ができることがわかった。CFC試料の評価と並行して、U及びPbの濃度・同位体組成が均質な炭酸塩標準試料の人工作製を試みた。UとPbを含む標準溶液を添加した水溶液から人工的に方解石粉末を沈殿させる作製法では、U/Pb比の異なる3種の試料を作製することに成功した。
横山 立憲; 國分 陽子; 三ツ口 丈裕; 村上 裕晃; 平田 岳史*; 坂田 周平*; 檀原 徹*; 岩野 英樹*; 丸山 誠史*; 宮崎 隆*; et al.
no journal, ,
炭酸塩鉱物の地球化学的研究及び年代学的研究は地質環境の長期的な変遷を読み解くうえで重要である。炭酸塩鉱物は硬岩中に割れ目充填鉱物として普遍的に確認されるため、炭酸塩鉱物の化学組成や形成年代を知ることで過去の地質環境を復元できると考えられる。一方、レーザーアブレーション試料導入を備えた誘導結合プラズマ質量分析(LA-ICP質量分析)で用いる炭酸塩鉱物の標準試料の選定・開発は十分に進んでおらず、この手法を用いた年代測定において大きな障害となっている。本研究では、LA-ICP質量分析法による炭酸塩鉱物の局所領域年代測定に有用な標準試料を探求し、U-Pb同位体分析を実施してその均質性を評価した。さらに、U及びPbの濃度・同位体組成が均質な炭酸塩標準試料の人工作製を試みた。
植木 忠正; 丹羽 正和; 代永 佑輔; 岩野 英樹*; 檀原 徹*
no journal, ,
東海地方に広く分布する鮮新世東海層群には多くのテフラが挟在しており、大田テフラはこのうち代表的な広域テフラである。そのため、大田テフラの年代決定は東海層群の層序と編年の確立に加え、中部日本における同時期の地層の広域対比においても重要である。本研究では、大田テフラの年代をより明確にする目的で、大田テフラ相当とされている岐阜県東濃地域に分布する中津川I・II火山灰層の2層準を対象として、同一ジルコンを用いたU-Pb年代測定およびフィッション・トラック年代測定を行った。その結果、U-Pb年代は3.78
0.1Ma、3.900.11Maの年代が得られた。フィッション・トラック年代は3.740.24Ma、4.110.27Maの年代が得られた。これらの年代はテフラの噴出年代であると考えられ、先行研究でのFT年代値とも整合する。この結果は大田テフラの年代決定において先行研究を補完し、中部日本の鮮新統の広域層序と年代整理の上で重要な手がかりとなると考えられる。
植木 忠正; 横山 立憲
no journal, ,
北アルプス北東部、仁科山地に分布する青木花崗岩は、高温で水に乏しい火成活動で形成された岩石である。白亜紀-古第三紀の珪長質火成活動の時空変遷は多くの研究から議論されているが、このような特異な火成活動を議論するには、活動年代の情報が不可欠である。本研究では、土岐地球年代学研究所におけるLA-ICP-MSを用いたU-Pb年代測定技術の整備の一環として、青木花崗岩のジルコンU-Pb年代測定を行った。その結果、ディスコーダント粒子を除いた26粒子の加重平均年代は65.70.8Maとなった。高温のマグマから形成された青木花崗岩において、閉鎖温度の高いジルコンU-Pb年代は火成活動の年代を示すと考えられる。また、この年代値は周辺の火成岩類の既存研究での年代値とも矛盾しない。この結果は、白亜紀-古第三紀火成活動の時空変遷の議論において重要と考えられる。
横山 立憲; 國分 陽子; 三ツ口 丈裕*; 村上 裕晃; 平田 岳史*; 坂田 周平*; 檀原 徹*; 岩野 英樹*; 丸山 誠史*; Chang, Q.*; et al.
no journal, ,
炭酸塩鉱物は岩盤中に普遍的に産出し、その地球化学的情報、年代学的情報は、地質環境変遷を解読する上で有用な制約因子となる。炭酸塩鉱物は累帯構造を持つことがあり、LA-ICP-MS法などの局所領域分析手法を用いて、累帯ごとの元素・同位体組成を分析することにより、その炭酸塩鉱物を沈殿させた水の起源やその組成及び生成年代の範囲を明らかにできる。一方で、炭酸塩鉱物のU-Pb年代測定は、U-Pb系への適応性の低さと標準試料が未選定という二つの未解決課題があった。本研究では、炭酸塩鉱物のU-Pb年代測定技術の確立のため、同位体イメージング分析手法を適用し、事前にU及びPbの元素・同位体分布を把握することで、U-Pb系への適応性の低さを補完した。また、標準試料の選定と開発を進めるとともに、現段階で最も有効と判断されるWC-1(254.46.4Ma; Roberts et al., 2017)を標準試料として採用した。手法の有効性を確認するためウミツボミ(示準化石)試料の
U濃度が高く、
Pbの蓄積が顕著な領域についてU-Pb年代測定を実施した結果、得られた年代値はこの試料の棲息年代と整合的であった。したがって、本手法を用いた方解石質試料の年代測定は、少なくとも約250
350Maの年代において有効と結論できる。さらに、誘導結合プラズマ部での酸化物生成率を低減させた条件下では、試料のマトリックスの違いに起因した元素分別の補正を施すことなく、精確な年代値が得られることが判明した。
宮嶋 佑典*; 斉藤 綾花*; 鍵 裕之*; 横山 立憲; 平田 岳史*
no journal, ,
炭酸塩は地球史を通じて陸海域に普遍的に存在している。炭酸塩の形成年代からは、生物進化や古環境変動、テクトニクスや流体移動の履歴を読み取ることができる。U-Pb放射年代測定法は、特に第四紀より古い炭酸塩に対しても有効な年代測定法として利用されているが、炭酸塩のUやPb濃度が一般に低いことや最適な標準物質がないことから、局所年代測定の実現は進んでいない。カルサイト標準物質として提案されている天然の炭酸塩試料は、UやPbの濃度やPb同位体比が不均質であるという問題点がある。本研究では、元素比および同位体比が均質なU, Pbを含むカルサイト標準物質の合成を試みている。元素を添加した母液から非晶質炭酸カルシウムを沈殿させ、それを加熱または加圧し結晶化させることで、Srなどの不適合元素をカルサイト中に取り込むことができる。この手法を応用し、UとPbを添加した母液から非晶質炭酸カルシウムを経由してカルサイトを合成した結果、カルサイト中にUとPbが取り込まれることが明らかになった。同様の手法を用いて、Pb同位体比が既知であり、U, Pbに加えて希土類元素を含む標準溶液を添加したカルサイトの合成を行った。本講演では、合成したカルサイト中のU, Pb, 希土類元素の濃度や同位体比の均質性を、レーザーアブレーション型誘導結合プラズマ質量分析計を用いた元素イメージング分析、およびスポット分析によって評価した結果を報告する。
宮嶋 佑典*; 斉藤 綾花*; 鍵 裕之*; 横山 立憲; 平田 岳史*
no journal, ,
炭酸塩は生物殻や鍾乳石を構成するほか、断層沿いや海底の熱水・冷湧水域で地球史を通じて形成されてきた。炭酸塩の年代測定には、LA-ICP-MSを用いたU-Pb放射年代測定が有効である。この年代測定では、アブレーション時やICP内で起こる元素分別が試料の主成分に応じて異なるため、それを補正するための標準物質が必要である。天然のカルサイト標準物質として、Roberts et al. (2017)によりWC-1が提案されているが、UやPbの濃度, 同位体比が不均質という問題点がある。本研究では、濃度・同位体比が均質なU, Pbを含むカルサイト標準物質の合成を行った。元素を添加した母液から非晶質炭酸カルシウム(ACC)を沈殿させる手法を応用し、UとPbを含む溶液を添加したACCを経ることで、U, Pbが取り込まれたカルサイトを合成した。合成したU, Pb添加カルサイト中の元素の均質性を評価したところ、10点分析の標準偏差でU/Ca比は8%以下、Pb/Ca比は13%以下の均質性があることがわかった。合成カルサイトのU, Pb同位体比の均質性を評価した結果、
Pb/Pb比は1%程度均質である一方、U/Pb比は3%-11%の不均質があることがわかった。さらに、WC-1の年代測定によってテストを行った結果、参照年代と約3%の精度内で一致する年代値を得た。今後、このU, Pb添加カルサイトの同位体比の正確な値付けを行うことで、少なくとも約10%以内の精度での年代測定が可能と期待される。
石橋 梢*; 坂田 周平*; 横山 立憲; 伊藤 大智*; 小北 康弘; 八木 公史*; 大野 剛*; 湯口 貴史*
no journal, ,
本研究では、ジルコンのU-Pb年代とチタン濃度の同時定量分析手法を構築し、その手法を黒部川花崗岩体・遠野複合深成岩体・土岐花崗岩体に適用し、手法の妥当性と温度・時間履歴を論じる。U-Pb年代からはジルコンの結晶化年代、チタン濃度からは結晶化温度を導出することができる。結晶中の同一地点から得られた年代・温度の情報をカソードルミネッセンス像観察から推測される内部構造と関連付けることで、単一のジルコンから岩体の温度・時間履歴(冷却プロセス)を議論することができる。このように得られる冷却プロセスは隆起・侵食史の解明にも寄与する。レーザーアブレーション試料導入を備えた誘導結合プラズマ質量分析法による分析には、日本原子力研究開発機構東濃地科学センターのAnalyteG2及びAgilent7700を用いた。
Tiを分析対象とすることで、同じ質量電荷比をもつイオンの干渉を防ぎチタン定量の信頼性を確保した。分析の結果、U-Pb年代は全ての分析点において年代値を取得することができた(黒部川花崗岩体; 8.881.20Maから0.450.35Ma、土岐花崗岩体: 80.725.11Maから69.417.29Ma、遠野複合深成岩体: 127.417.39Maから110.236.46Ma)。チタン濃度の定量では、濃度が低いことが原因で、黒部川花崗岩体で全23点中20点、土岐花崗岩体で全26点中10点が定量下限を下回る値を示した(定量下限: 1.92-3.35ppm、ガスブランク値の標準偏差の10倍として計算)。一方、遠野複合深成岩体は他2岩体よりもジルコンのチタン濃度が高く、全25点中定量下限を下回ったものは1点のみであった。各岩体の年代値は既存研究のデータと整合的であった。また、遠野複合深成岩体から得られた温度・時間履歴は、約900
Cから620Cへ急冷する挙動を示した。このようにチタン濃度が十分に高いことが期待できるジルコンにおいては、本研究の分析条件でU-Pb年代とチタン濃度の同時定量が可能である。
伊藤 大智*; 石橋 梢*; 坂田 周平*; 横山 立憲; 小北 康弘; 八木 公史*; 大野 剛*; 湯口 貴史*
no journal, ,
本研究では、3岩相から構成される大崩山花崗岩体(黒雲母花崗岩・ホルンブレンド黒雲母花崗岩・ホルンブレンド黒雲母花崗閃緑岩)に対して、ジルコンのカソードルミネッセンス像観察に基づく成長構造の分類およびレーザーアブレーション試料導入を備えた誘導結合プラズマ質量分析法による同一分析地点におけるジルコンU-Pb年代およびチタン濃度の同時定量分析を実施した。U-Pb年代からはジルコンの結晶化年代、チタン濃度からはTi-in-zircon温度計を用いることで結晶化温度を導出できる。この結果から大崩山花崗岩体の温度・時間履歴(冷却プロセス)を論じた。このように得られる冷却プロセスは隆起・侵食史の解明にも寄与する。LA-ICP-MSによる分析には学習院大学のNd:YAGレーザーアブレーション装置(NWR-213)およびトリプル四重極ICP-MS(Agilent8800)を組み合わせたものである。本研究では分析条件を検討し、
Ti
が同じ質量電荷比のイオンとの干渉を防ぐために、O
ガスをリアクションガスとして用いた。それにより、プロダクトイオンとしてTi
Oが生成され、質量電荷比を変化させ、干渉イオンの除去が可能となる。分析の結果、大崩山花崗岩の3岩相においてU-Pb年代およびチタン濃度が得られ、年代値は大崩山花崗岩体の既存研究や新規に所得した黒雲母K-Ar年代と整合的であった。黒雲母花崗岩の試料から14.61.1Maから11.81.3Maの年代値、2.10.1ppmから27.91.4ppmのチタン濃度を得た。チタン濃度から得られた結晶化温度は、620-850Cを示した。得られた温度・時間履歴では、岩相間でマグマの冷却プロセスに大きな差異は認められず、ジルコンの冷却温度から黒雲母のK-Arの閉鎖温度までマグマ溜まりの急冷が生じていることが解明された。
